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Escalado de la preparación de catalizadores tipo Al/Fe-PILC en medio concentrado y su evaluación catalítica en la oxidación de fenol en medio acuoso diluido

Muñoz Alvear, Helir Joseph (2018) Escalado de la preparación de catalizadores tipo Al/Fe-PILC en medio concentrado y su evaluación catalítica en la oxidación de fenol en medio acuoso diluido. Maestría thesis, Universidad Nacional de Colombia - Sede Bogotá.

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Resumen

Se reporta por primera vez la preparación del catalizador tipo arcilla pilarizada con Al/Fe en una escala de 10 kg a partir de precursores en medio concentrado y se evaluó su eficiencia catalítica en la reacción de peroxidación catalítica en fase húmeda (PCFH) de fenol. En primer lugar, para llevar a cabo el escalamiento se identificó mediante el estudio de cuatro arcillas de origen colombiano (C1, C2, C3 y BV), que el material C2 mostró el mayor potencial como mineral de partida en la preparación del catalizador Al/Fe-PILC ya que presentó el mejor rendimiento catalítico en la PCFH de naranja de metilo (decolorización ~ 70 % y eliminación de carbono orgánico total ~ 50 %) en función de las importantes propiedades fisicoquímicas tanto del material de partida como del pilarizado. En segundo lugar, se optimizaron las condiciones de preparación de una disolución intercalante concentrada, empleando una metodología alternativa usando aluminio elemental, mediante la cual se preparó una disolución intercalante con una concentración total de metales cercana a 5,0 mol/L. El catalizador preparado presentó un elevado rendimiento catalítico en la reacción PCFH de fenol (conversión de fenol del 92 % en 135 min de reacción y mineralización de COT equivalente al 45 % en 210 min de reacción). En tercer lugar, se evaluaron tres modos de intercalación, los cuales se diferenciaron por la presencia y ausencia de un medio de dispersión (etanol/agua/sin medio de dispersión); en éste caso, se encontró que la intercalación en ausencia de medio de dispersión fue la estrategia más apropiada ya que el aluminosilicato intercalado/pilarizado a escala de laboratorio exhibió propiedades fisicoquímicas (alta incorporación de Al y Fe; d001 ~ 17,0 Å; SBET ~ 100 m2/g y la presencia de verdaderos pilares mixtos de Al/Fe estabilizados en el espacio interlaminar) comparables con las obtenidas mediante el método preparación estándar a partir de precursores muy diluidos. Finalmente, al preparar el catalizador a 10 kg se encontró que las propiedades fisicoquímicas que resultaron principalmente afectadas fueron la expansión del espaciado basal y las propiedades texturales., Abstract: For the first time, the preparation of the pillared clay based catalyst with Al/Fe at 10 kg scale from precursors in concentrated medium is reported and its catalytic efficiency was evaluated in the catalytic wet phase peroxidation reaction (CWPO) of phenol. For the first time, the Al/Fe PILC catalyst was prepared at 10 kg scale in concentrated medium and its catalytic efficiency was evaluated in the catalytic wet phase peroxidation reaction (CWPO) of phenol. First of all, it to carry out the scaling up, it was identified by studying four clays of Colombian origin (C1, C2, C3 and BV), that the C2 material showed the greatest potential as starting mineral in the preparation of the Al/Fe PILC catalyst since it presented the best catalytic performance in the CWPO of methyl orange (decolourization ~ 70 % and eliminate total organic carbon ~ 50 %) in function of the important physicochemical properties of both the starting material and the pillaring. Secondly, the conditions for the preparation of a concentrated interlayering solution were optimized, using an alternative methodology indirect hydrolysis with elemental aluminum, by means of which an interlayering solution was prepared with a total metal concentration of ~ 5.0 mol/L. The catalyst prepared had a high catalytic performance in the PCFH reaction of phenol (phenol conversion of 92 % in 135 min of reaction and mineralization of TOC equivalent to 45 % in 135 min of reaction). Thirdly, three modes of interlayering were evaluated, which were differentiated by the presence and absence of dispersion medium (ethanol/water/without dispersion medium); in this case it was found that the interlayering in the absence of dispersion medium was the most appropriate strategy since the interlayered/pillared aluminosilicate at laboratory scale exhibited physicochemical properties (high incorporation of Al and Fe; d001~ 17.0 Å; SBET ~ 100 m2/g and the presence of true mixed Al/Fe pillars stabilized in the interlayering space) comparable with those obtained by the standard preparation method from highly diluted precursors. Finally, when the catalyst at 10 kg was prepared, it was found that the physicochemical properties that were mainly affected were the expansion of the basal spacing and the textural properties.

Tipo de documento:Tesis/trabajos de grado - Thesis (Maestría)
Colaborador / Asesor:Blanco Jiménez, Carolina and Galeano, Luis Alejandro
Información adicional:Magíster en Ciencias - Química. Línea de Investigación: Materiales funcionales y aprovechamiento de minerales.
Palabras clave:Esmectita, Composición mineralógica, Al/Fe-PILC, Precursores concentrados, Intercalación, Escalamiento a 10 kg, Peroxidación catalítica en fase húmeda, Fenol y naranja de metilo, Smectite, Mineralogical composition, Al/Fe-PILC, Concentrated precursors, Intercalating, 10 kg Scaling-up, Catalytic wet peroxide oxidation, Phenol and methyl orange
Temática:5 Ciencias naturales y matemáticas / Science
5 Ciencias naturales y matemáticas / Science > 54 Química y ciencias afines / Chemistry
Unidad administrativa:Sede Bogotá > Facultad de Ciencias > Departamento de Química
Código ID:70347
Enviado por : Magíster Helir Joseph Muñoz Alvear
Enviado el día :31 Enero 2019 16:38
Ultima modificación:31 Enero 2019 16:38
Ultima modificación:31 Enero 2019 16:38
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