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Optimización de propiedades de las capas que conforman una celda solar híbrida basada en el compuesto (CH3NH3)PbI3 con estructura tipo perovskita, depositado por spin–coating

Peña Camargo, Carlos Francisco (2019) Optimización de propiedades de las capas que conforman una celda solar híbrida basada en el compuesto (CH3NH3)PbI3 con estructura tipo perovskita, depositado por spin–coating. Maestría thesis, Universidad Nacional de Colombia - Sede Bogotá.

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Resumen

Resumen: Esta tesis ha sido direccionada hacia el estudio de las propiedades ópticas, eléctricas y morfológicas de películas delgadas de los materiales usados en la fabricación de un prototipo de celda solar híbrida con arquitectura regular planar FTO/ETL/CH3NH3PbI3/P3HT/Au. Como capas transportadoras de electrones (ETL) se estudiaron tres materiales semiconductores del tipo n: dióxido de titanio (TiO2), óxido de zinc dopado con aluminio (AZO) y óxido de zinc intrínseco (ZnO). Los dos primeros son depositados por pulverización catódica de radiofrecuencia (RFSP) asistida por magnetrón y el último, por evaporación reactiva activada (ARE). La capa activa del material orgánico/inorgánico CH3NH3PbI3 con estructura tipo perovskita fue sintetizada en solución y depositada por spin-coating asistido por antisolvente. De igual modo, el polímero semiconductor P3HT, usado como capa transportadora de huecos (HTL), fue depositado por spin–coating. Como ánodo se usó FTO comercial y como cátodo, Au depositado por RFSP. La tesis fue conducida a responder cuáles son los parámetros de fabricación de cada capa cuyas propiedades dan lugar al desempeño fotovoltaico óptimo del dispositivo completo. La evaluación de las propiedades ópticas de las capas ETL reportó en los tres casos un borde de absorción en el ultravioleta (gap ancho), que les permite tener transmitancias superiores al 85% en la región del visible e infrarrojo cercano. Una vez se calibran los espesores, se depositan capas de estos materiales sobre FTO con el fin estudiar sus propiedades eléctricas en dirección perpendicular al sustrato usando la técnica de espectroscopía de impedancia electroquímica. La correlación entre un adecuado alineamiento de las bandas de energía y la respuesta óptica del material, permite evaluar su viabilidad para ser usado como ETL. Por otra parte, a través de medidas de difracción de rayos X, espectrofotometría y microscopía electrónica de barrido, se optimizan, el tiempo de adición de antisolvente y la máxima temperatura de recocido que no da lugar a segregación de fases en la capa activa de perovkita, depositada sobre FTO. Finalmente, a partir del coeficiente de absorción y el espectro de difracción de rayos X de películas delgadas de P3HT, se cuantifica el grado de ordenamiento molecular (regio-regularidad) de las cadenas poliméricas, que a su vez depende de la temperatura de recocido. Este último aspecto fue estudiado a partir de los modos de vibración del espectro Raman. Una vez son encontrados los parámetros óptimos se fabrican los dispositivos con la arquitectura mencionada y se varían los espesores de las capas ETL y HTL, en ese orden. Dado que las celdas fabricadas con ZnO y AZO como capas transportadoras de electrones no mostraron fotocorriente alguna, se fabricaron celdas de doble capa ZnO/TiO2 y AZO/TiO2 que mostraron finalmente respuesta fotovoltaica. Con estos se demostró que el ZnO y el AZO, o bien degradan la perovskita, o conducen a un alineamiento de bandas que promueve la recombinación de portadores en la interfaz ZnO(AZO)/perovskita. Para cualquiera de las dos hipótesis, el TiO2 puede usarse como capa pasivante del óxido de zinc. El mecanismo de degradación es inducido por la inestabilidad de la superficie adsorbente del óxido de zinc que conduce finalmente a la segregación de fases de la perovskita tras el tratamiento térmico. A pesar de esto, el desempeño fotovoltaico de las celdas de doble capa AZO/TiO2 y ZnO/TiO2 es inferior en comparación con los dispositivos fabricados exclusivamente con TiO2 prístino como capa ETL. Al final la celda con el mejor desempeño medido a partir de la curva J-V en iluminación, tiene los siguientes parámetros fotovoltaicos Voc=910 mV, Jsc=18.3 mA/cm2, FF=66.4% y PCE=11.0%, donde Voc es el voltaje de circuito abierto, Jsc es la densidad de corriente de cortocircuito, FF es el factor de llenado y PCE es la eficiencia de conversión de potencia., Abstract: This thesis addresses the optical, electrical and morphological properties of the layers that comprise a prototype for a hybrid solar cell in planar architecture FTO/ETL/CH3NH3PbI3/P3HT/Au. Three n-type semiconductor materials were studied as electron transport layers (ETL), namely titanium dioxide (TiO2), aluminium-doped zinc oxide (AZO) and intrinsic zinc oxide (ZnO). The first two materials were deposited by non-reactive radiofrequency magnetron sputtering (RFSP) and the latter by activated reactive evaporation (ARE). Organic/inorganic perovskite compound CH3NH3PbI3 was synthesised by wet chemical processes and deposited by antisolvent–assisted spin-coating. Semiconductor polymer P3HT was used as hole transport material (HTL) which was deposited by spin-coating as well. Purchased FTO was meant to be the anode and Au, deposited by RFSP, is the cathode. The work was guided by the question to which extent the individual layer's fabrication parameters can be tailored to achieve the optimum performance of the whole device. The assessment of ETLs' optical properties elucidated a sharp absorption onset in the ultraviolet region (wide band gap) that leads to as much as 85 % transmittance in the visible to near-infrared spectral range. Once the thickness is calibrated, thin films of these materials were deposited on FTO to study their electrical properties perpendicularly to the substrate by means of electrochemical impedance spectroscopy. The correlation between an appropriate band alignment and the optical response, can address the viability of a material to be regarded as ETL. On the other hand, by means of X-ray diffraction measurements, spectral photometry and scanning electron microscopy, it is possible to assess the optimum antisolvent time and the maximum annealing temperature that does not give rise to phase segregation in the perovskite active layer on FTO. Finally, from both the optical absorption coefficient and X-ray diffraction spectra of P3HT, the degree of molecular order (regioregularity) within the polymeric chains can be quantified which in turn depends on the annealing temperature. The latter aspect is studied by means of Raman spectroscopy. Once the optimum parameters are found, devices were fabricated with the aforementioned archi- tecture in which the thicknesses of both ETLs and HTL vary. As the ZnO– and AZO–based solar cells did not show any photocurrent, bilayer devices (ZnO/TiO2 and AZO/TiO2) were fabricated and finally showed photovoltaic response. It was proven that either these perovskite films degrade if they come into contact with ZnO and AZO, or charge carrier recombination is promoted at the interface AZO(ZnO)/perovskite. Regardless of the hypothesis, TiO 2 might be used as a passivating layer for zinc oxide. Degradation is induced owing to the inestability of the adsorbent surface of zinc oxide which finally gives rise to phases segregation during the annealing process. Despite of this fact, photovotaic perfomance of both the bilayer cells is inferior in comparison with these of solely pristine TiO2-based solar cells. Finally, the champion cell is selected by means of its illuminated J-V curve and has the following photovoltaic parameters: Voc=910 mV, Jsc=18.3 mA/cm2, FF=66.4% and PCE=11.0 %, where Voc is the open circuit voltage, Jsc is the short circuit current density, FF is the fill factor and PCE is the power conversion efficiency.

Tipo de documento:Tesis/trabajos de grado - Thesis (Maestría)
Colaborador / Asesor:Gordillo Guzmán, Gerardo
Palabras clave:Celdas solares híbridas, Spin–coating, antisolvente, pulverización catódica de radiofrecuencia, evaporación reactiva activada, propiedades ópticas y eléctricas de semiconductores, óxido de zinc, dióxido de titanio, polímeros semiconductores
Temática:5 Ciencias naturales y matemáticas / Science > 53 Física / Physics
6 Tecnología (ciencias aplicadas) / Technology > 66 Ingeniería química y Tecnologías relacionadas/ Chemical engineering
Unidad administrativa:Sede Bogotá > Facultad de Ciencias > Departamento de Física
Código ID:74757
Enviado por : MSc. Carlos Francisco Peña Camargo
Enviado el día :20 Noviembre 2019 15:41
Ultima modificación:20 Noviembre 2019 15:41
Ultima modificación:20 Noviembre 2019 15:41
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